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湘潭大学 - 《湘潭大学报》

王威燕团队在《德国应用化学》期刊发表最新研究成果

2024-05-30     浏览(47)     (0)

王威燕教授团队与中科院大连化物所合作,在木质素单体愈创木酚类化合物选择性脱甲氧基方面取得重大进展。团队创新制备方法,通过水热制备出富含氧空位的TiO2-x,再采用原位氧化还原反应将Pt原子锚定在TiO2-x上而制备出单原子Pt/TiO2-x催化剂。该研究展示了将可再生生物质转化为高值烷基单酚的潜力,有助于实现碳中和目标。

本报讯(仵奎)近日,王威燕教授团队与中科院大连化物所李昌志研究员、张涛院士合作在木质素单体愈创木酚类化合物选择性脱甲氧基方面取得重大进展,研究成果《催化精炼木质素单体:铂纳米粒子与单原子之间的跷跷板效应》(CatalyticRefiningLignin-derivedMonomers:See鄄sawEffectbetweenNanoparticleandSin鄄gle-AtomPt),在国际顶级期刊《德国应用化学》(AngewandteChemieInternationalEdition,IF=16.600)上发表。

我国生物质资源丰富,总量每年约4.6亿吨标准煤,是仅次于煤、石油、天然气之后的第四大能源。木质素作为生物质的重要组成部分,是由苯丙烷类结构单元组合而成的天然酚类聚合物,是地球上富含芳环结构且唯一可直接提供含芳环化学品的可再生绿色资源,其高效开发利用,对解决能源、生态环境、温室效应等问题将起到十分积极的作用。目前研究主要集中在催化木质素及其热解油完全脱氧制备出工业上所需的大宗化学品芳烃或者清洁燃油,但该过程同时也脱除了酚羟基及苯环等高价值基团,显著降低精制过程的经济性。因此,如何选择性脱除木质素单体中的甲氧基,制备出高价值的酚类化学品是生物质转化利用的重要研究内容之一,其核心关键在于高活性催化剂的构筑与制备。

该团队创新制备方法,通过水热制备出富含氧空位的TiO2-x,再采用原位氧化还原反应将Pt原子锚定在TiO2-x上而制备出单原子Pt/TiO2-x催化剂。在木质素单体的催化脱氧反应中,该单原子催化剂表现出优良的选择性脱甲氧基化活性,产物为烷基苯酚;而将单原子Pt换成纳米颗粒Pt后,催化剂则显示出很强的深度脱氧活性,将高价值的基团也脱除掉。产生这种跷跷板效应的主要原因是金属单原子显著减弱反应过程中的氢溢流作用。该制备方法展示出较好的普适性,可制备出其他贵金属如金、钯、铱、钌等单原子负载型催化剂。此外,Pt1/TiO2-x单原子催化剂还展示良好的稳定性,且还可将其他木质素单体如G-型单体愈创木酚、4-甲基愈创木酚和S-型单体4-丙基-2,6-二甲氧基苯酚和2,6-二甲氧基苯酚及其混合物选择性转化为相应的高值烷基单酚。综上,该研究可将可再生生物质催化转化为烷基苯酚,避开依靠传统非可再生化石能源的制备途径,实现生物质的高值利用和助力达成碳中和目标。

该研究得到了国家重点研发计划项目、湖南省自然科学基金项目、湖南省研究生创新项目、湖南省“过程强化与绿色化工”创新团队等的支持,是王威燕教授团队在生物质转化研究中的又一重要成果。近年来,该团队已在ACSEnergyLett、ACSCatal、J.EnergyChem.、GreenEnergyEnviron等期刊发表系列科研成果,授权国家发明专利10多项,部分成果正在开展工程转化,荣获中国石油和化学工业联合会科学技术发明一等奖、湖南省自然科学奖三等奖等奖励。